腈类化合物是化学合成中的重要组成部分，广泛应用于农药、染料、医药和高分子工业中。传统的氰化方法需要卤化物和有毒的金属氰化物，反应条件苛刻，污染大。基于多相催化的氨氧化反应是工业合成腈类化合物最常用的方法，但仍需高温及高压氧气(> 1 bar)反应条件。因此，亟需发展更加温和的异相氨氧化体系。近年来，外场辅助策略在催化反应中广泛应用，通过在氨氧化体系中引入外部电场，有望加速氨氧化过程中氨活化、分子氧解离及某些中间产物转化动力学过程，从而促进温和条件下腈类化合物合成。
本论文报道了外电场结合铁团簇催化剂（Fe/NC）实现常温常压下氨氧化高效合成腈的系统。研究表明外电场和Fe/NC催化剂协同促进了氨的活化和亚胺中间体的脱氢速率，并能够有效抑制亚胺反向水解成醛。该电场增强的氨氧化系统能够在2 V外电场下将一系列醛类化合物与氨水反应合成对应的腈类化合物，具有良好的稳定性。
该电场增强的氨氧化体系在低氨水浓度（1.3 M），低偏压（2 V）和较宽的苯甲醛浓度范围内（5~100 mM）均能保持较高的转化率和选择性，体现了规模化生产的可行性。文献调研发现，本工作是目前仅有的能够实现常温、空气氧分压条件下氨氧化合成腈的体系。因此，该体系还是绿色合成含有脆弱官能团腈类化合物的理想工艺，例如生物质衍生腈，脂肪腈等。
该成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed.上，论文的通讯作者是5123五湖四取四海之财5苏韧教授和纳米科学技术学院钟俊教授，第一作者是5123五湖四取四海之财5博士研究生王超，第二作者是5123五湖四取四海之财5本科生李佳璐。
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202313313